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MFC脫氮產(chǎn)電性能及電導(dǎo)率研究，博士學(xué)位論文，共104頁(yè)。
摘要：
隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和人們生活水平的提高,排入自然界的氮素總量迅猛增加,破壞了自然界原有的氮素循環(huán),導(dǎo)致氮素循環(huán)中間產(chǎn)物(主要為氨、亞硝酸鹽和硝酸鹽)積累,造成環(huán)境污染,危害人類(lèi)及生態(tài)系統(tǒng)。硝化、反硝化和厭氧氨氧化在氮素循環(huán)中發(fā)揮著重要作用,以此為基礎(chǔ)的硝化工藝、反硝化工藝和厭氧氨氧化工藝是廢水生物脫氮的主要技術(shù)。過(guò)程控制是生物脫氮工藝高效運(yùn)行的基礎(chǔ)。生物脫氮過(guò)程伴隨著離子種類(lèi)和數(shù)量的改變,可導(dǎo)致反應(yīng)液電導(dǎo)率的改變。
因此,有望以電導(dǎo)率指示生物脫氮過(guò)程性能,輔助過(guò)程控制。氨是微生物燃料電池(MFC)的潛在能源,構(gòu)建氨氧化徵生物燃料電池(AO-MFC)和厭氧氨氧化徵生物燃料電池(ANAMMOX-MFC),不但能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)治污和產(chǎn)電,還有望通過(guò)MFC的電信號(hào)變化實(shí)時(shí)反映生物脫氮過(guò)程性能,為過(guò)程控制提供信息。鑒上所述,筆者考察了生物脫氮過(guò)程性能與電導(dǎo)率變化的關(guān)系,研發(fā)了 AO-MFC和ANAMMOX-MFC,并研究了其脫氮產(chǎn)電性能,主要結(jié)論如下:
1)建立了硝化、反硝化、厭氧氨氧化過(guò)程性能與離子強(qiáng)度及電導(dǎo)率變化的關(guān)系。研究結(jié)果表明:電導(dǎo)率與模擬廢水的離子強(qiáng)度近似成正比,與主要成分濃度呈顯著的線性關(guān)系;電導(dǎo)率能反映生物脫氮工藝容積負(fù)荷與容積效能、進(jìn)水濃度與出水濃度的大小;電導(dǎo)率可用于指示生物脫氮過(guò)程性能的變化,也可用于輔助生物脫氮的過(guò)程控制。
2)探明了反硝化過(guò)程電導(dǎo)率變化的原因。反硝化過(guò)程消耗N03_,同時(shí)生成相同電荷數(shù)的HC03_或C032\理論上反應(yīng)后不引起電導(dǎo)率降低。堿度衡算發(fā)現(xiàn):反硝化中產(chǎn)生C032_可引起反硝化過(guò)程電導(dǎo)率變化;相同離子電荷數(shù)的Na2C03溶液電導(dǎo)率明顯小于NaN03溶液;反硝化中產(chǎn)生的部分C032_與廢水中的Ca2+反應(yīng)形成CaC03沉淀,進(jìn)一步降低反應(yīng)液電導(dǎo)率。
3)研發(fā)了氨氧化徼生物燃料電池,探明了溶解氧(DO)對(duì)硝化和產(chǎn)電性能的影響及其機(jī)理。研究結(jié)果表明:AO-MFC的最大氨氮轉(zhuǎn)化率為99.7%。穩(wěn)定產(chǎn)電期的輸出電壓為98.5±1.41 mV,功率密度為9.70士0.27 mW m氣在AO-MFC系統(tǒng)中,氨釋放的電子分別流向氨單加氧酶(AMO)、Cytaa3氧化酶和電極,依次用于觸發(fā)氨氧化、合成ATP和產(chǎn)生電流,分子氧控制著三者之間的電子分配。DO濃度過(guò)高或過(guò)低都會(huì)削弱產(chǎn)電性能。
4)研發(fā)了厭氧氨氧化微生物燃料電池,探明了其脫氮和產(chǎn)電性能。研究結(jié)果表明:以厭氧氨氧化富集培養(yǎng)物(ANAMMOX Enrichment Culture, AEC)作為催化劑,以銨鹽和亞硝酸鹽作為反應(yīng)基質(zhì),ANAMMOX-MFC可成功產(chǎn)電。ANAMMOX-MFC容積負(fù)荷(NLRs)和容積去除速率(NRRs)分別為1.72-2.57kg N m"3 d"1, 1.64-2.38 kg N m"3 d"1,氨氮和亞硝氮去除率分別為 88.9%-98.3%、88.7%-97.2%。隨著基質(zhì)濃度的提高,ANAMMOX-MFC工作電壓從12.8 mV逐步增大至131 mV,其面積功率密度和體積功率密度分別從0.17mWm_2、1.08 mWm-3上升至18.3 mW 115 mW m"3o停止基質(zhì)供給,ANAMMOX-MFC產(chǎn)電性能急劇下降,恢復(fù)基質(zhì)供給,產(chǎn)電性能迅速恢復(fù)。ANAMMOX-MFC產(chǎn)電性能易受陰極表面MnC﹥2沉積所影響。
關(guān)鍵詞:生物脫氮;過(guò)程性能;電導(dǎo)率;MFC
第一章緒論
1.1微生物燃料電池及其研究進(jìn)展
微生物燃料電池(Microbial ftiel cell, MFC)是以酶或微生物作為催化劑,將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化成電能的裝置[1]。MFC技術(shù)具有許多優(yōu)點(diǎn):原料來(lái)源廣泛;基質(zhì)直接轉(zhuǎn)化為電能,能量轉(zhuǎn)化率高;在常溫、常壓下運(yùn)作,成本低,安全性好;不產(chǎn)生有害氣體,無(wú)需廢氣處理,等等[2,3]。MFC技術(shù)是極具開(kāi)發(fā)前景的綠色可再生能源利用技術(shù)。
1.1.1微生物燃料電池的發(fā)展歷程
微生物燃料電池問(wèn)世于20世紀(jì)初[2]。1910年,英國(guó)杜漢姆大學(xué)Potter教授發(fā)現(xiàn)酵母和大腸桿菌能夠產(chǎn)生電流,拉開(kāi)了 MFC研究的序幕[5]。1931年,Cohen將多個(gè)MFC進(jìn)行串聯(lián)以提高電池電壓,輸出電壓可高迗35V[6],大大豐富了人們對(duì)MFC產(chǎn)電能力的認(rèn)識(shí)。
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